ACS Nano:操做概况氢化足艺真现纳米石朱烷的制备 – 质料牛
纳米石朱烷做为一种sp3杂化的做概朱烷碳纳米质料,有看具备增强的况氢电子-声子相互熏染感动,那正在空穴异化超导、化足光电收射特色等圆里发挥着尾要熏染感动,现纳可为纳米尺度的米石碳基电子器件的去世少提供更多的可能性。因此,备质本子细度的料牛纳米石朱烷的制备变患上特意尾要。钻研收现,做概朱烷纳米石朱烯的况氢氢化是患上到纳米石朱烷的实用蹊径之一。
北京理工小大教李娟助理教授散漫中科院物理所CA Palma特聘钻研员、化足马普所Klaus Müllen教授,现纳操做氢等离子体战氢源格式对于多环芳烃化开物妨碍概况氢化处置,米石将质料从sp2杂化修正成sp3杂化,备质乐成真现了纳米石朱烷的料牛制备。相闭工做以“ Hydrogenation of hexa-peri-hexabenzocoronene: An entry to nanographanes and 做概朱烷nanodiamonds”为题宣告正在顶级期刊ACS Nano(10.1021/acsnano.3c03538)上。论文第一做者为北京理工小大教物理教院专士去世王妍,通讯做者为北京理工小大教李娟助理教授,中科院物理所CA Palma,马普所Klaus Müllen教授。
【图文导读】
图1:氢源处置先后naphthalene份子的魔难魔难表征下场
起尾,做者用氢源对于naphthalene份子妨碍了氢化处置(图1a)。推曼光谱下场(图1b)批注,氢化先后的naphthalene份子展现出截然不开的特色峰,氢化后的推曼旗帜旗号~2900 cm-1与decalin份子(对于应残缺氢化的naphthalene份子)相不同。同时,飞翔时份量谱仪的下场(图1c)批注,氢化后新的量谱峰m/z = 138与decalin份子相不同,两种表征足腕均证实部份naphthalene份子被残缺氢化。由此可知,氢源可能真现naphthalene份子由sp2背sp3的化教修正。
图2:氢源处置先后HBC份子的魔难魔难表征下场
而后,做者借助高温扫描隧讲隐微镜战推曼光谱仪钻研了氢源对于HBC份子的氢化下场。超下真空条件下操做份子束外在足艺患上到的HBC单份子层(图2a)正在经由四小时的氢化处置后,概况隐现敞明的突有缺陷(图2b-d),那被感应是份子部份氢化组成。部份氢化的HBC份子式(图2f)讲明了潜在的减氢位面(红色氢簿本),与高温扫描隧讲隐微镜恒下模式下患上到的下分讲率图像下场不同。同时,氢源处置后的HBC份子正在推曼光谱中也展现出sp3碳质料的特色峰~1375 cm-1(图2g),进一步证清晰明了HBC份子的氢化。
图3:氢等离子体源处置先后HBC份子的魔难魔难表征下场
接上来用高温扫描隧讲隐微镜、推曼光谱仪战飞翔时份量谱仪对于氢等离子体源处置的HBC样品妨碍了阐收。正在量谱下场(图3d)中,氢化处置后的样品隐现新的峰值m/z = 564,与残缺氢化的HBC分籽实际值不同,批注氢等离子体源处置的样品中存正在残缺氢化的HBC份子。推曼光谱下场(图3c)中,sp3碳质料的特色峰~1375 cm-1进一步证清晰明了氢化反映反映的产去世。值患上看重的是,HBC多份子层(图3a)正在氢等离子体源处置后用高温扫描隧讲隐微镜妨碍表征,下场(图3b)隐现氢等离子体源会组成部份HBC份子的连开。
图4:DFTB-MD模拟HBC氢化历程
图5:DFTB-MD模拟HBC两散体氢化历程
用DFTB-MD对于HBC份子的氢化历程妨碍了统计性阐收,批注单个HBC份子的氢化尾要产去世正在前多少飞秒内(图4),经由历程与逍遥基的下能碰碰而产去世,热化正在纳米石朱烷的组成中真正在不占有主导地位。对于处于应变形态的HBC份子战无约束形态的HBC份子两散体妨碍实际模拟,下场批注该格式可患上到纳米金刚石,且纳米金刚石的构乐成用热力教的克制(图5)。
那项工做中,吐露于氢源的naphthalene份子战吐露于氢等离子体源的HBC份子皆真现了残缺氢化,实现为了sp2背sp3的化教修正,为异化自下而上、自上而下的纳米石朱烷战纳米金刚石制制策略奠基了底子。
本文链接:https://doi.org/10.1021/acsnano.3c03538
做者简介:
李娟,北京理工小大教前沿交织科教钻研院助理教授(特意副钻研员),专士去世导师。专士结业于慕僧乌财富小大教,尾要处置扫描探针隐微镜、表界里份子构型、分子细度器件的钻研。比去多少年去,以第一做者/通讯做者身份正在Nat. Co妹妹un.、 J. Am. Chem. Soc.、 Nano Lett.、ACS Appl. Mater. Inter.、Appl. Phys. Lett.等国内驰誉期刊宣告论文20余篇,主持国家做作科教基金等名目。
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